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分子聚团体中生色团之间相互感化的光谱学研究

时间:2020-02-04 17:55来源:原创 作者:admin 点击:
在人工分子资料系统和生物系统中的光协感化中间都有各类方法的分子聚团体的存在。分子聚团体的功用不只取决于构成聚团体的生365bet的物理化学性质,也依附于聚团体的集合方法和

  在人工分子资料系统和生物系统中的光协感化中间都有各类方法的分子聚团体的存在。分子聚团体的功用不只取决于构成聚团体的生365bet的物理化学性质,也依附于聚团体的集合方法和结构。经过分子间强、弱相互感化力联合的分子聚团体,因为生365bet间的相互感化,表现出聚团体全部的光照顾,从而清晰的差别于单体单位的光物理性质。深化了解分子聚团体这类全部的协同效应,比如超辐射、缩小的自觉发射、相干能量转移等协同现象,关于更好的开辟和应用分子聚团体资料显得相当主要。

  因为分子间的相互感化具有清晰的各向异性的特色,分子聚团体会在低维标准上如一维或二维标的目标上构成有效的激起。因为聚团体合营的标准和系统的复杂性,同时存在情况的要素的影响,触及到分子聚团体中生365bet之间的相互感化,还有若干主要的后果有待处理:分子聚团体所处情况对激起定域/离域的影响;集合结构对生365bet间耦合强度于能量转移机理的影响;当共轭桥连单位存在时,若何计算Dexter interaction(through bond interaction)的贡献。

  针对以上后果,本文以最复杂的一类分子聚团体(超枝化分子的二聚体,三聚体)为研究对象,此类分子经过共轭桥连基团构成寡聚体结构,桥连单位的存在保证了分子聚团体构型的动摇性,同时限制了相互感化的生365bet的数量。经过一系列稳态与飞秒时间分辨的光谱方法研究分子聚团体集合结构与耦合强度,能量转移机理间的关系,并经过溶剂耦合的激起态弛豫的过程研究了情况对激起离域/定域的影响,开展了一种复杂牢靠的试验方法丈量分子聚团体中生365bet间的相互感化强度,对存在共轭桥连单位的分子聚团体,经过引入离子组态的方法对Frenkel激子模型做了很好的弥补。主要的研究结果以下:

  (1)以具有分子内电荷转移特点的超枝化分子为模型,应用稳态与飞秒时间分辨的光谱方法证清晰明了情况对分子聚团体光物理性质的影响主要因为极性溶剂场引诱的聚团体结构曲解发生的。具体而言,在弱极性溶剂情况中,分子聚团体的对称性掉掉落保持,生365bet间的耦合使光引诱的分子内电荷转移(ICT)离域(部分别域)在全部分子聚团体上。在强极性溶剂情况中,溶剂场效应破坏了分子聚团体的对称性,从而抑制了生365bet间的相互感化,使光引诱的ICT定域在个平分子单位上,分子聚团体则表现出于单体单位相似的光物理行动。

  (2)基于荧光激起各向异性光谱技巧与Frenkel激子模型,以最复杂的分子聚团体(二聚体)为模型,开展了一种复杂牢靠的方法丈量分子聚团体内生365bet间的相互感化。样品分子的荧光激起各向异性值不随激起波长的变更而变更证清晰明了定域激起的存在,意味着分子聚团体间相互感化极弱或不存在。然则强耦合的二聚体分子荧光激起各向异性值则随着耦合强度的添加逐渐偏离定域激起对应的常数值,具体表现为随着耦合强度的添加,各向异性值在荧光激起光谱蓝边处减小同时在红边处添加。分子聚团体中常常定域激起与离域激起同时存在,依据各向异性值可线性加和的性质,可以初步的计算分子聚团体中激起离域的概率。若能在经过高温情况停止该试验,消弭振动跃迁对电子接收谱的展宽,有欲望准确的求得二聚体分子内的离域激起的概率。 (责任编辑:admin)

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